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【應(yīng)用】三種用于大氣甲烷和乙烷觀測(cè)的商用分析儀的對(duì)比

發(fā)布人:rxzhang 來源: 發(fā)布時(shí)間:2023-06-08 16:55:18

來 源

Commane, R., Hallward-Driemeier, A., and Murray, L. T.: Intercomparison of commercial analyzers for atmospheric ethane and methane observations, Atmos. Meas. Tech., 16, 1431–1441, https://doi.org/10.5194/amt-16-1431-2023, 2023.

摘要:

甲烷(CH4)是一種強(qiáng)溫室氣體,近年來已成為減緩氣候變化政策的重點(diǎn)。 乙烷/甲烷比率可用于識(shí)別和劃分甲烷的不同來源,特別是在城市等天然氣與生物甲烷排放混合的地區(qū)。 本研究評(píng)估了三種市售的基于激光原理的分析儀的精度、準(zhǔn)確性和選擇性,這些分析儀已上市銷售,用于測(cè)量環(huán)境空氣中甲烷和乙烷的瞬時(shí)干摩爾濃度。 Aerodyne SuperDUAL 儀器在三臺(tái)儀器中表現(xiàn)最好,但它體積龐大,需要專業(yè)知識(shí)才能操作。 Aeris Mira Ultra LDS 分析儀在價(jià)格和便攜性方面也表現(xiàn)出色,但它需要對(duì)水蒸氣依賴性進(jìn)行表征,并需要仔細(xì)設(shè)置。 Picarro G2210-i 精確測(cè)量了甲烷,但它沒有檢測(cè)到其他兩種儀器在對(duì)未完全燃燒的天然氣羽流進(jìn)行采樣時(shí)檢測(cè)到的環(huán)境乙烷的增加(10ppbv)(體積的十億分之一)。

對(duì)于長(zhǎng)期部署或具有大型移動(dòng)實(shí)驗(yàn)室的部署,Aerodyne SuperDUAL 可為甲烷和乙烷提供最佳精度。 更緊湊的 Aeris MIRA 可以在謹(jǐn)慎使用的情況下量化產(chǎn)熱甲烷源,使其足夠精確,以便在城市或天然氣地區(qū)進(jìn)行移動(dòng)式和短期部署。 本研究權(quán)衡了每臺(tái)儀器的優(yōu)勢(shì),包括尺寸、功率要求、在移動(dòng)平臺(tái)上的易用性以及操作儀器所需的專業(yè)知識(shí),推薦 Aerodyne SuperDUAL 或 Aeris MIRA Ultra LDS。

背 景

甲烷 (CH4) 這種強(qiáng)溫室氣體的大氣濃度近年來一直在以前所未有的速度上升,自 2020 年以來增長(zhǎng)率創(chuàng)歷史新高(https://gml.noaa.gov/ccgg/trends_ch4/)。甲烷在大氣中的壽命約為 10 年,而二氧化碳 (CO2) 的壽命為 100 年,并且在 20 年內(nèi)吸收的熱量是 CO2 的 80 多倍。這兩個(gè)特點(diǎn)使得減少甲烷排放成為短期減少人為全球變暖的優(yōu)先目標(biāo)。

甲烷來源分為熱源(例如石油、天然氣和煤礦開采)或生物源,其來源既可以是自然的(例如濕地)也可以是人為的(例如農(nóng)業(yè)、垃圾填埋場(chǎng)和污水). 這些甲烷源中的每一種都會(huì)同時(shí)排放不同氣體種類的痕量氣體,我們可以以此來識(shí)別甲烷的來源。甲烷的熱源,例如天然氣,也含有乙烷 (C2H6) 和其他碳?xì)浠衔?。液體(例如天然氣)或固體(例如煤或木材)燃料的不完全燃燒會(huì)同時(shí)排放出高濃度的一氧化碳 (CO) 和其他揮發(fā)性有機(jī)化合物 (VOC)。甲烷的生物來源不會(huì)排放乙烷,但會(huì)排放二氧化碳 (CO2) 和氣味更大的痕量氣體,例如硫化氫 (H2S)。因此,乙烷可用于區(qū)分熱源(甲烷和/或乙烷共同排放)和生物源(無乙烷排放)的甲烷來源。許多研究使用甲烷/乙烷比率來識(shí)別天然氣生產(chǎn)和銷售網(wǎng)絡(luò)中的天然氣泄漏,甲烷和乙烷觀測(cè)也被用于許多國(guó)家城市地區(qū)的移動(dòng)和固定采樣,以識(shí)別天然氣泄漏與生物源甲烷。

近年來,已經(jīng)開發(fā)出商業(yè)分析儀來測(cè)量環(huán)境濃度下的甲烷和乙烷,這些分析儀中有一些是為了讓用戶能夠識(shí)別甲烷的來源而生產(chǎn)的。據(jù)我們所知,目前尚未對(duì)這些新推出的基于激光的甲烷/乙烷光譜儀進(jìn)行系統(tǒng)評(píng)估和表征。對(duì)于那些現(xiàn)在負(fù)責(zé)甲烷源解析的儀器網(wǎng)絡(luò)和移動(dòng)平臺(tái)的人來說,也幾乎沒有可用的指導(dǎo)。

在本研究中,我們?cè)u(píng)估了三種基于激光的光譜儀,這些光譜儀作為測(cè)量環(huán)境中乙烷和甲烷的干摩爾分?jǐn)?shù)而銷售。

腔增強(qiáng)紅外 (IR) 吸收光譜儀(Aerodyne Research Inc. SuperDUAL QCl/ICL)

Aerodyne Research Inc. SuperDUAL 光譜儀使用基于連續(xù)波帶間級(jí)聯(lián)激光 (ICL) 的光譜儀來測(cè)量甲烷、乙烷和水蒸氣。ICL 通常與連續(xù)波量子級(jí)聯(lián)激光器 (QCL) 一起用于雙激光器系統(tǒng),以測(cè)量二氧化碳 (CO2)、一氧化碳 (CO) 和一氧化二氮 (N2O) 的干摩爾分?jǐn)?shù)。本研究中,我們使用雙激光系統(tǒng)的 SuperDUAL 配置, 2L 樣品池(光程 210 m)。該儀器于2015年制造,并于2020年使用新激光器進(jìn)行了翻新。該分析儀又大又重(56cm×77cm×64 cm;75kg),需要外部泵和冷卻器(以保持激光溫度穩(wěn)定),需要穩(wěn)定的電源。該儀器已廣泛并成功地用于長(zhǎng)期地面觀測(cè)和移動(dòng)實(shí)驗(yàn)室部署,但不適用于較小的或基于汽車的移動(dòng)采樣。作為我們定期環(huán)境采樣的一部分,Aerodyne SuperDUAL 需要每小時(shí)通入氮?dú)膺M(jìn)行校零以解決儀器漂移問題,這在乙烷等低濃度物質(zhì)中尤為明顯。

中紅外吸收光譜儀(Aeris Technologies Mira Ultra LDS)

Aeris Technologies MIRA Ultra LDS(產(chǎn)品編號(hào)100209,2021年7月制造)同時(shí)測(cè)量CH4、C2H6、H2O,使用具有多通道池的中紅外 ICL激光器,樣品池60ml,光程13m, 機(jī)架式配置的分析儀尺寸緊湊(43cm×28cm×13cm;5kg),使其成為車載移動(dòng)采樣的理想選擇。

腔衰蕩光譜儀(CRDS)(Picarro G2210-i)

Picarro G2210-i(產(chǎn)品編號(hào) 3441-RFIDS2010,2019年8月制造)是一種測(cè)量CH4、CO2、C2H6 和 δ13C-CH4 的腔衰蕩光譜儀。該儀器使用外部泵樣品池35ml ,光程30km,尺寸43x46 x18cm,43kg,該儀器的甲烷數(shù)據(jù)已用于移動(dòng)和固定平臺(tái),但這些研究都沒有討論或顯示觀測(cè)到的乙烷濃度。數(shù)據(jù)表明該儀器設(shè)計(jì)用于對(duì)環(huán)境空氣進(jìn)行采樣,但可能會(huì)受到硫化氫 (H2S) 或揮發(fā)性有機(jī)化合物 (VOC) 等高濃度氣體的干擾。。

方法與結(jié)果

校準(zhǔn)

依據(jù)NOAA 校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn),每臺(tái)以1Hz 測(cè)量頻率下的測(cè)量結(jié)果計(jì)算校準(zhǔn)跨度(斜率)和零點(diǎn)(截距)。此外還顯示了普通最小二乘 (OLS) 擬合的斜率和截距的95% 置信區(qū)間 (CI)。

精 度

通過對(duì)已知濃度的甲烷乙烷氣體進(jìn)行4 小時(shí)測(cè)量來評(píng)估每個(gè)分析儀的精度。我們計(jì)算了Allan-Werle 方差和每臺(tái)儀器的甲烷和乙烷觀測(cè)精度。

圖 Allan-Werle 方差圖

對(duì)于甲烷,Aerodyne SuperDUAL 具有最佳的1Hz(0.227 ppbv)和10s(0.072 ppbv)精度,在3.2 min 時(shí)最低為0.021 ppbv,但方差略有增加。Aerodyne SuperDUAL 的測(cè)量精度與Kostinek 等人報(bào)告的100s 精度相匹配,為0.024 ppbv。 在100s 時(shí),Aeris LDS 的精度為0.14ppbv,Picarro G2210-i 的精度為0.08ppbv,兩者均優(yōu)于制造商標(biāo)示的0.5ppbv(1s 時(shí))和0.1ppbv(5min 時(shí))的精度。

對(duì)于乙烷,Aerodyne SuperDUAL 具有最佳的1 Hz(0.027 ppbv)和10s(0.008 ppbv)精度,在2.2 min 時(shí)最低為0.002 ppbv,但方差再次略有增加。Aerodyne SuperDUAL的測(cè)量精度 與Kostinek 等人報(bào)告的100s 精度相匹配,為0.003 ppbv。 在100s 時(shí),Aeris MIRA 的精度為0.02ppbv,Picarro G2210-i 的精度為0.48ppbv,兩者均優(yōu)于制造商標(biāo)示的1ppbv 精度。

環(huán)境采樣監(jiān)測(cè)

為了測(cè)試每臺(tái)分析儀是否適合監(jiān)測(cè)環(huán)境空氣中準(zhǔn)確的甲烷和乙烷摩爾分?jǐn)?shù),我們?cè)?022 年2 月在紐約州哈林市立大學(xué)天文臺(tái)監(jiān)測(cè)環(huán)境空氣3-4 周。在監(jiān)測(cè)的前兩周,Picarro G2210-i 經(jīng)常報(bào)告負(fù)乙烷值以及乙烷與甲烷的負(fù)相關(guān)性。下圖顯示了所有分析儀在2022 年 2 月對(duì)環(huán)境空氣進(jìn)行采樣時(shí)觀察到的環(huán)境甲烷和乙烷摩爾分?jǐn)?shù)的典型示例。

2月18日,氣團(tuán)發(fā)生大規(guī)模變化,導(dǎo)致環(huán)境氣溫從15°C 下降到 7°C; 住宅供暖增加, Aerodyne SuperDUAL 和 Aeris MIRA 的反應(yīng)具有非常高的一致性,均檢測(cè)到了甲烷(高達(dá) ~2800ppbv)和乙烷(~10ppbv)的同時(shí)大量增加。Picarro G2210-i 報(bào)告的甲烷也有所增加,但由于采樣流速慢得多,因此峰值持續(xù)時(shí)間更長(zhǎng)。然而,乙烷濃度卻與預(yù)期不符地下降了。

2 月 19 日,環(huán)境氣溫從夜間的 ?3.7°C 到清晨的 ?1.2°C,風(fēng)速很低 (2–4 m/s),導(dǎo)致甲烷和乙烷積聚。Aerodyne SuperDUAL 和 Aeris MIRA 均明顯監(jiān)測(cè)到到甲烷(至~3000 ppbv)和乙烷(~11ppbv)的持續(xù)升高。Picarro G2210-i 也檢測(cè)到了甲烷濃度的增加,但同樣,Picarro G2210-i 無法監(jiān)測(cè)到乙烷的大幅增加,其結(jié)果乙烷增加了 1-2ppbv, 而不是另外兩臺(tái)所見的 7–8 ppbv。

結(jié) 論

我們?cè)u(píng)估了三款市售的基于激光原理的甲烷/乙烷分析儀的性能:Aerodyne Inc. SuperDUAL、Aeris Technologies MIRA LDS 和Picarro Inc. G2210-i。我們?cè)u(píng)估了每臺(tái)分析儀的精密度、準(zhǔn)確度和干擾,并用每臺(tái)分析儀測(cè)量了寒冷城市環(huán)境中的環(huán)境空氣,并根據(jù)性能、易用性和可靠性對(duì)分析儀提出了建議。

在整個(gè)評(píng)估期間中,Aerodyne SuperDUAL 報(bào)告的精度是所有三種儀器中最高的,但需要定期零空氣和氮?dú)庖员3志?。儀器的尺寸很大,并需要外置冷卻裝置和較大的外置泵,這意味著它更適合通量塔式和地面或大型移動(dòng)實(shí)驗(yàn)室操作,而不適合車載采樣。Aerodyne SuperDUAL 還需要專業(yè)知識(shí)來操作和維護(hù)。

Aeris MIRA 在甲烷精度方面接近Aerodyne SuperDUAL,但相比Aerodyne SuperDUAL,乙烷精度較低。Aeris MIRA 的泵很?。▋?nèi)置泵),因此分析儀無法承受遠(yuǎn)低于環(huán)境壓力的壓力。然而,總的來說,Aeris MIRA 在對(duì)未完全燃燒的天然氣羽流和城市大氣中過夜的大規(guī)模乙烷集聚進(jìn)行監(jiān)測(cè)時(shí)表現(xiàn)良好。足夠小的尺寸,較低的價(jià)格,內(nèi)置泵使該分析儀非常適合從汽車和自行車等小型移動(dòng)平臺(tái)進(jìn)行采樣。雖然Picarro G2210-i 報(bào)告了精確的甲烷摩爾分?jǐn)?shù),分析儀在許多測(cè)試中表現(xiàn)良好,但它無法檢測(cè)到其他儀器在受污染的城市大氣中觀察到的超過5ppbv 的環(huán)境乙烷的增加。 在對(duì)未完全燃燒的天然氣羽流進(jìn)行采樣時(shí),它還報(bào)告了乙烷的減少,而其他分析儀報(bào)告的羽流濃度為~10 ppbv。

總的來說,我們根據(jù)情況推薦Aerodyne SuperDUAL 或Aeris MIRA Ultra LDS。對(duì)于長(zhǎng)期通量塔部署或具有大型移動(dòng)實(shí)驗(yàn)室的部署,Aerodyne SuperDUAL 可為甲烷和乙烷提供最佳精度。;對(duì)于移動(dòng)式測(cè)量,Aeris MIRA 是一種更適合的分析儀,如果謹(jǐn)慎使用,它可以量化產(chǎn)熱甲烷源,達(dá)到足夠的精度,以便在城市或石油和天然氣地區(qū)進(jìn)行短期部署。

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